在自然界中，生物组织展现了令人惊叹的材料设计智慧。无论是人类的皮肤、骨骼，还是动物的肌肉和软骨，它们不仅具备优异的机械性能——可承受日常活动中的拉伸、压缩和扭曲，还拥有神奇的自修复能力。当这些组织受到损伤时，生物体内的细胞和分子机制会迅速启动修复过程，使组织恢复到原有的功能和形态。例如，当皮肤被划伤时，伤口会逐渐愈合；当骨骼发生轻微骨折时，成骨细胞会启动修复过程，使骨骼恢复到原有的强度和功能。这种“高强度+自修复”的组合，是自然界经过数百万年进化优化的结果，为生物体提供了强大的生存优势。

  然而，在合成材料领域，尤其是水凝胶这种非常关注的材料，一直面临着一个挑战：如何同时实现高硬度和高自修复能力。水凝胶是由亲水性高分子网络构成的材料，因其高含水量、柔软性和生物相容性，被大范围的应用于生物医学、软体机器人和柔性电子等领域。但传统水凝胶的机械性能通常较弱，难以承受高强度的力学负载。虽然通过化学交联等办法能够提升水凝胶的强度或刚性，但这一些方法往往会抑制分子链或键的动态性，从而削弱材料的自修复能力。

  这种“高刚性与自修复不可兼得”的矛盾，严重限制了水凝胶在高性能应用中的潜力。例如，在软体机器人领域，材料需要具备高强度和柔韧性，以承受复杂的机械运动；在生物医学领域，可植入材料不仅需要足够的力学性能以支撑人体组织，还应在受损后能够自我修复，以减少二次手术的风险。

  鉴于此，芬兰阿尔托大学和德国拜罗伊特大学的研究人员提出了一种“通过共平面纳米限域下的聚合物链缠结实现高硬度且具有自修复能力的水凝胶”的策略。这种纳米限域设计使得水凝胶实现了模量高达50 MPa，同时保留了优异的自修复能力。具体来说，他们使用一种完全剥离的合成锂蒙脱石(hectorite)纳米片作为支架，构建了一个高度有序的纳米限域空间。这种纳米片具有超薄的二维结构，能够在纳米尺度上为聚合物提供均匀且限域的环境。在此基础上，他们将高浓度的单体溶液注入这一纳米限域空间，并通过聚合反应形成密集的聚合物网络。在纳米限域空间中，聚合物链由于空间限制而形成了密集的缠结结构。这种缠结不仅明显提升了材料的强度，还保留了分子链的动态性。正是这种动态性使得材料在受损后可以通过分子链的重新缠绕实现自我修复。相关研究成果以题为 “Stiff and self-healing hydrogels by polymer entanglements in co-planar nanoconfinement” 发表在 Nature Materials 上。本文第一作者为阿尔托大学博士后梁辰，通讯作者为阿尔托大学张航研究员、Olli Ikkala 教授以及拜罗伊特大学的Josef Breu 教授。

  人工合成锂蒙脱石在水中可以通过一维溶解自发分离，形成间距均匀的层状结构。这种均匀的层状排列不仅为材料提供了高度有序的限域空间，还通过精确调控纳米片的浓度，实现了对层间距的灵活控制，从而为后续聚合物的限域生长创造了理想的环境。更值得一提的是，锂蒙脱石纳米片的单层结构及其自发的共面排列特性，进一步凸显了其在纳米限域水凝胶制备中的显著优势。单层纳米片具有超薄的厚度和均匀的电荷分布，可以通过静电排斥作用自发排列成高度有序的共面结构，而无需借助复杂的外部条件（如高电场）。这种特性不仅简化了制备工艺，还大幅度的提高了材料的性能一致性。通过温和的剪切流动，这些纳米片能轻松地排列并合并成稳定的、取向一致的层状单域结构。这种剪切诱导的排列过程不仅高效，且能在宏观尺度上实现高度有序的结构。

  当纳米限域尺寸接近高度缠结的聚丙烯酰胺链的尺寸时，水凝胶的杨氏模量会明显提升，最高可达50 MPa。较传统自修复水凝胶提升1-2个数量级，充足表现了纳米限域和聚合物缠结对材料性能的协同增强作用。通过将聚合物链限制在一个和其自身缠结尺寸相当的纳米空间中，分子链的运动会被迫从“自由舒展”变为“高度受限”。这种纳米限域效应为聚合物链打造了精密定制的受限空间——链段的活动范围被严格限制，但动态性却未被完全剥夺。正是这种受限与动态的微妙平衡，使得材料在刚性提升的同时，依然保留了分子链的自我修复的能力。

  通过纳米片与基材界面形成的限域空间，无需依赖传统复杂的化学修饰（如仿生儿茶酚基团），就可以实现剪切黏附强度从0.15 MPa到1.1 MPa的跨越式提升（最高增强超7倍）。该水凝胶在铝、铜、木材等硬质基材上可稳定承载2.5 kg静态负载，展现出“软硬兼容”的普适黏附特性，为柔性电子封装与生物医用器件集成提供了潜在解决方案。

  4.多功能拓展性：纳米限域的增强效应还可以扩展到其他单体和溶剂体系，从而设计出具有特定功能的高性能材料。例如，通过纳米限域效应，可以将有机溶剂与水凝胶网络结合，制备出具有超越传统自修复弹性体的机械性能和粘附性能的有机水凝胶。此外，可将不同二维材料插入纳米限域中，实现非传统凝胶功能。例如通过在粘土片层间嵌入MXene等纳米材料，水凝胶不仅具备红外反射驱动的热伪装能力，还展现出GHz频段的电磁屏蔽特性。这种普适性设计可拓展至多种凝胶体系，为开发兼具力学强度与复杂功能的先进软材料提供全新范式。

  本研究成功开发了一种基于共面纳米限域效应的通用策略，用于制备兼具高强度、高刚度与自修复特性的水凝胶材料。通过高纵横比锂蒙脱石纳米片的一维溶解自发形成向列型液晶态（共面排列），构建了层间距约100 nm的均匀限域空间，并通过剪切取向形成宏观单向单畴结构。当限域尺寸接近高度缠结聚丙烯酰胺（PAAm）链的分子尺度时，水凝胶的杨氏模量明显提升至50 MPa（较非限域体系提高一个数量级），极限抗拉强度达4.2 MPa。该材料在保持高刚度的同时展现出优异的自修复性能，端对端修复后强度恢复率达33%，侧向修复效率接近100%。其界面粘附性能同样突出，对玻璃、金属等基材的粘附强度最高达0.49 MPa。这种纳米限域效应具有普适性，可拓展至有机水凝胶体系，并可通过功能化改性（如MXene掺杂）赋予材料热伪装与电磁屏蔽等多种功能。该策略突破了传统自修复水凝胶力学性能的瓶颈，实现了与生物软组织（如皮肤）相媲美的力学-功能平衡，为复杂三维结构组装、增材制造及柔性器件设计提供了全新平台，在人工皮肤、软体机器人等领域展现出重要应用前景。

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